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三天兩篇頂刊！喬世璋教授團(tuán)隊(duì)佳作頻出！

來源：時間：2023-07-14 09:36:07 瀏覽：1534次

2023年6月21日和23日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授團(tuán)隊(duì)分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=16.383）和Sci. Adv.（IF=14.957）上連續(xù)發(fā)表了兩篇最新成果，即“C₂₊ Selectivity for CO₂ Electroreduction on Oxidized Cu-Based Catalysts”和“IrO_x·nH₂O with lattice water-assisted oxygen exchange for high-performance proton exchange membrane water electrolyzers”。下面，對這兩篇最新成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

1、J. Am. Chem. Soc.：首次報(bào)道！氧化銅基催化劑上CO₂電還原為C₂₊的選擇性

第一作者：Haobo Li、Yunling Jiang

通訊作者：喬世璋教授、焦研副教授

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c03022

研究背景

設(shè)計(jì)具有高選擇性的催化劑用于CO₂電還原（CRR）制取多碳（C₂₊）產(chǎn)物是迫在眉睫和重要的，但目前對C₂₊物質(zhì)的選擇性知之甚少?；诖?，阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和焦研副教授等人首次報(bào)道了一種結(jié)合量子化學(xué)計(jì)算，人工智能（AI）聚類（clustering）和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的方法，用于開發(fā)氧化銅（Cu）基催化劑的組分與電催化還原為C₂₊產(chǎn)物選擇性之間關(guān)系的模型。

文章要點(diǎn)

1、作者得出了以下結(jié)果：1）證明了氧化Cu表面更顯著地促進(jìn)了C-C耦合；2）從頭算熱力學(xué)計(jì)算（ab initio thermodynamics computation）確定了不同金屬摻雜組分下該氧化態(tài)的臨界電位條件；3）基于摻雜元素的物理性質(zhì)，利用多維標(biāo)度（MDS）結(jié)果構(gòu)建了實(shí)驗(yàn)法拉第效率（FE）與臨界電位之間的倒火山關(guān)系；4）設(shè)計(jì)了一種通過早期和晚期過渡金屬共摻雜策略選擇性生成C₂₊產(chǎn)物的電催化劑。

2、通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者確定了影響表面Cu活性位點(diǎn)C-C耦合的因素，表明中等OS_Cu（ca.+0.5）是最有利的，并利用從頭算熱力學(xué)和表面Pourbaix圖建立了顯示OS_Cu結(jié)構(gòu)的臨界電化學(xué)電位條件。

3、為確定不同過渡金屬摻雜元素對CuO_x催化劑電化學(xué)性能的影響，采用基于物理特征的AI聚類方法，結(jié)合臨界OS_Cu過渡電位，搜索最優(yōu)區(qū)域。因此，這種組合方法可以實(shí)際推廣到催化劑選擇性和選擇摻雜元素或元素組合以提高C₂₊產(chǎn)物選擇性的理論模型。

圖文展示

圖1.具有不同表面結(jié)構(gòu)的OS_Cu的基準(zhǔn)

圖2. OS_Cu調(diào)控的吸附性能和反應(yīng)性

圖3. CRR制C₂產(chǎn)物中C-C偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理

圖4.雜原子對t-CuO(001)表面Pourbaix圖的影響

圖5.基于物理性質(zhì)的雜原子元素映射

圖6. Cu基催化劑C₂₊產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)法拉第效率（FE）

2、Sci. Adv.：IrO_x·nH₂O助力高性能質(zhì)子交換膜水電解槽

第一作者：Jun Xu、Huanyu Jin

通訊作者：喬世璋教授、鄭堯教授

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學(xué)

DOI: 10.1126/sciadv.adh1718

研究背景

質(zhì)子交換膜-水電解槽（PEMWE）中析氧反應(yīng)（OER）催化劑的活性和穩(wěn)定性之間的平衡是一個具有挑戰(zhàn)性的問題。其中，晶體IrO₂穩(wěn)定性好，但活性差；非晶態(tài)IrO_x在犧牲穩(wěn)定性時具有優(yōu)異的活性?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和鄭堯教授等人報(bào)道了通過具有短程有序結(jié)構(gòu)的晶格水摻雜氧化銥（IrO_x·nH₂O）作為高穩(wěn)定酸性水氧化的OER電催化劑。對比傳統(tǒng)的晶體或非晶態(tài)IrO₂，所制備的IrO_x·nH₂O具有類-hollandite狀晶體，具有豐富的共邊IrO₆八面體，可以在其晶格中容納結(jié)構(gòu)水，作為晶格水。

文章要點(diǎn)

1、通過原位表征證實(shí)，在OER過程中，晶格水是持續(xù)快速氧交換的活性氧物種，并有助于改進(jìn)晶格水輔助途徑，不同于傳統(tǒng)的吸附質(zhì)演化機(jī)制（AEM）和晶格氧機(jī)制（LOM）。

2、實(shí)驗(yàn)測試證實(shí)，IrO_x·nH₂O具有增強(qiáng)的活性和高達(dá)5700 h（約8個月）的超高穩(wěn)定性，穩(wěn)定數(shù)為1.9×10⁷ n_oxygen n_Ir^-1，創(chuàng)歷史新高，證明了晶格水是持續(xù)快速氧交換的活性氧。

3、不同于傳統(tǒng)的AEM和LOM，晶格水輔助的改性O(shè)ER機(jī)制提高了活性和并發(fā)穩(wěn)定性，且沒有明顯的結(jié)構(gòu)降解。作者證明了以IrO_x·nH₂O作為陽極電催化劑的高性能PEMWE在1 A cm^-2下提供1.77 V的電池電壓，持續(xù)600 h（60 °C）。

圖文展示