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中科大高敏銳最新JACS

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-05 10:43:53 瀏覽：1042次

近日，中國(guó)科技大學(xué)高敏銳教授團(tuán)隊(duì)在JACS上發(fā)表了最新成果，即“Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO₂ Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst”。

第一作者：Peng-Peng Yang、Xiao-Long Zhang和Pei Liu

通訊作者：高敏銳教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c02130

研究背景

中性電解質(zhì)中的電催化CO₂還原（CO₂R）可減輕碳酸鹽形成引起的能量和碳損失，但由于動(dòng)力學(xué)限制，臨界CO-CO耦合步驟往往不能滿足多碳選擇性和反應(yīng)速率。鑒于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授等人設(shè)計(jì)了一種在非晶-納米晶界面上具有豐富Cu(I)位點(diǎn)的雙相銅基催化劑，其在還原環(huán)境中具有電化學(xué)穩(wěn)定性，可以增強(qiáng)氯的特異性吸附，從而介導(dǎo)局部*CO覆蓋，改善CO-CO耦合動(dòng)力學(xué)。

文章要點(diǎn)

1、作者利用間相應(yīng)變產(chǎn)生Cu(I)，制備出雙相銅基催化劑。在大于300 mA cm^?²的電流密度下，這些Cu⁺在雙相界面上表現(xiàn)得非常穩(wěn)定，促進(jìn)了氯離子（Cl^?）在催化劑上的特異性吸附，從而提高了局部*CO的覆蓋率，加快了CO二聚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

2、基于這種催化劑設(shè)計(jì)，實(shí)驗(yàn)證明了其在3 M KCl電解質(zhì)（pH約6.6）中對(duì)C₂₊產(chǎn)品高效的CO₂電還原效果，具有高法拉第效率（約81%）、良好電流密度（高達(dá)322 mA cm^?²）和顯著的工作壽命（45 h）。

圖文展示

圖1.雙相Cu的物性表征

圖2. Cl陰離子的特異性吸附

圖3. CO₂R性能

圖4. Operando拉曼光譜

圖5. DFT計(jì)算與增強(qiáng)機(jī)制

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